마리오는 쿠파가 피치 공주와 결혼을 위해 납치하는 것을 막으려 시도하지만, 쿠파는 의인화된 토끼 웨딩 플래너들의 모임인 브루달즈(Broodals)의 도움을 받아 마리오를 쿠파의 비행선에서 내쫓으며 그 과정에서 그의 시그너처 캡을 찢어버린다. 마리오는 모자 왕국에서 깨어나 보니터(Bonneter)라는 이름의 지각이 있는 모자 모양의 창조물들 가운데 하나인 캐피를 만난다. 캐피는 마리오에게 쿠파가 자신의 자매 티아라를 피치 공주의 결혼 왕관으로 사용하기 위해 데려갔다고 이야기하며 쿠파는 다른 왕국으로부터 그의 예정된 결혼에 관련한 더 많은 물건들을 모으고 있다고 추론한다. 마리오의 모자의 조각을 보고 캐피는 그것의 복제물로 변신하여 마리오에게 날아다니는 힘과 다른 창조물들과 물체들을 붙잡는 능력을 제공함으로써 피치 공주와 티아라를 구출할 수 있게 도와준다. 먼저 폭포 왕국 근처로 여행한 다음에 수많은 파워문을 채우면 쿠파를 따라잡을 수 있는 비행선인 오디세이호를 복원하게 된다.
마리오와 캐피가 세계의 여러 왕국을 탐험하면서 쿠파와 브루달즈가 자신들의 진로를 방해하는 것을 눈치채며 가끔씩 오디세이호를 파괴시켜 어쩔 수 없이 파워문으로 이들을 복원해야만 여행을 다시 할 수 있게 된다. 끝내 쿠파 왕국에서 쿠파를 따라잡고 브루달즈를 무찌르지만 쿠파는 자신의 결혼을 위해 달로 떠난다. 마리오와 캐피는 달 위의 성당으로 향하고 여기에서 결혼이 막 시작되려고 한다. 달 표면 아래의 어느 동굴로 떨어진 뒤 마리오와 쿠파는 다시 마주치게 되는데, 마리오는 주도권을 잡고 쿠파를 의식을 잃게 만든 다음 피치 공주와 티아라를 구해낸다. 그러나 동굴이 갑자기 붕괴되기 시작한다. 달의 중심에서 피치 공주를 구출하기 위해 마리오는 캐피를 사용하여 쿠파 몸 속으로 들어가게 되고 쿠파의 강력한 발톱을 이용하여 길을 트며 나아가게 된다. 피치 공주는 마리오의 도움에 고마워하지만 그가 피치 공주에게 프로포즈를 할 때 쿠파는 깨어나고 자신도 그녀에게 프로포즈를 시도한다. 마리오는 쿠파와 티격태격 싸우지만 피치 공주는 이 둘을 다 거절하고 마리오에게 "집에 가자!"("Let's go home!") 라고 외친 뒤 캐피, 티아라와 함께 오디세이호에 탑승하여 출발한다. 마리오는 쿠파를 발로 차서 점프한 다음 쿠파를 달에 놓아두고 피치 공주, 캐피, 티아라가 버섯 왕국으로 향하는 그 시점에 탑승한다.